Merupakan pengganti sahabatnya, Santiago Bernabeu. Selama mandatnya, Luis de Carlos dikenal oleh sikapnya yang sangat gentlemen, terpelajar, dan juga kemurahan hatinya. Dengan Luis sebagai presiden, catatan olahraga klub sangat luar biasa : 5 piala dan gelar sebagai Tim Terbaik Eropa tahun 1980.
Mitra Real Madrid sejak tahun 1942 dan direksi sejak tahun 1957, De Carlos, yang menjabat mulai tanggal 3 September 1978, pernah menjabat sebagai presiden selama tujuh tahun. Dibawah kepemimpinannya, klub memiliki pelatih - pelatih seperti Vujadin Boskov, Alfredo Di Stefano ataupun Amancio, yang terkenal mempromosikan kelompok 'la Quinta de Buitre' untuk masuk tim utama. Ketika Amancio berhenti sebagai pelatih Madrid, De Carlos mempercayakan posisi tersebut kepada Luis Molowny, yang membawa Madrid meraih gelar terakhir dalam masa kepemimpinannya, yaitu Piala UEFA yang pertama bagi Madrid.
Dengan De Carlos sebagai presiden juga diraih catatan bersejarah lainnya : pertandingan final Piala Raja antara 2 tim dari Klub yang sama, tim utama Real Madrid melawan tim kedua Madrid, Castilla. Hal yang belum pernah terjadi sebelumnya dimanapun juga didunia. Selain itu juga dilakukan remodelasi stadion Santiago Bernabeu dalam rangka pelaksanaan Piala Dunia 1982. Sebagai penghormatan terhadapnya, dalam etapa pertama masa kepemimpinan Florentino Perez sebagai presiden Madrid, telah dibentuk 'Forum Luis de Carlos'.
